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有机无机钙钛矿:离子运动还是铁电压电?
点击次数:294 发布时间:2018-08-14 打印本页面 返回

有机无机钙钛矿:离子运动还是铁电压电?

有机无机钙钛矿:离子运动还是铁电压电?

画 

 

世事纷繁道短长

心思幕幕九机张

画得铁性桑畴景

不信行人不断肠

 

 

0. 导言

 

偏还是直?这真的是一个问题!这里的“偏”、“直”,物理上表达了晶体空间对称性的破缺、极性的有无。在强有力的结构分析技术也感到英雄迟暮而难以分辨那些极性的真伪时,扫描探针闪亮登场。钙钛矿太阳能电池,到底有没有极性?面对起初貌似矛盾的数据,苦思不得其解。山穷水尽之际,突然有灵光一现,并在随后一系列分析中得到证实。这一过程的幸福感不言而喻。

 

---- 动态应变跨界解析钙钛矿光伏结构神秘面纱

 

 

1. 引子

 

钙钛矿结构不愧是功能材料的十项全能选手,在铁电压电、高温超导、巨磁阻以及固态离子导体中都有亮丽表现。最近十年,钙钛矿结构最耀眼的明星,无疑是以CH3NH3PbI3 为代表的有机无机杂化钙钛矿。她在光伏转换方面的应用极具潜力。自2009 年日本人Miyasaka 研究组首次报道以来,钙钛矿太阳能电池的转换效率,在短短十年不到的时间从约3 % 大幅度增长至22 % 以上,刺激了全球范围内激烈竞争。最近,中科院半导体所游经碧研究组,更是将其认证效率超越23 %,创造世界纪录。

 

如图所示,这样一个增长速度前所未有,其它光伏技术经过几十年卓绝努力才达到。如此反差,以至于常常有too good to be true 之疑问。要澄清那些疑惑,很自然有一个问题:有机无机杂化钙钛矿到底有何过人之处?!

 

 

 

 

2. 结构与相变

 

这一问题,学界已做大量研究,揭示其优异光电性能背后的物理根源。例如,黄劲松研究组的Science 论文报道了超长的光生载流子扩散距离与寿命,这是输运机理。材料结构-性能关系则是回答这一问题更基本、关键的基础。然而,对有机无机杂化钙钛矿的晶体对称性和结构,至今仍然存在广泛争议。目前普遍接受的是CH3NH3PbI在高温下是立方结构 (2)、在室温下是四方结构。四方结构的空间群又有两种可能性:一种是 I4/mcm 结构(2),属中心对称的非极性结构;另一种是 I4cm 结构 (2),属非中心对称的极性结构。

 

遗憾的是,这两种晶格结构差别细微,非常难以分辨。过去几年,各路学者采取各种手段,包括X 光衍射 (XRD)、中子衍射、光学二次谐波激发(SHG)、宏观电滞回线测试和热释电测试、微观压电原子力显微镜 (PFM)、透射电镜 (TEM)、乃至密度泛函理论 (DFT) 第一性原理计算和分子动力学模拟(MD) 等,对此进行解析,发表了大量论文。不过,目前尚无确定结果,众说纷纭。有些研究认为体系归属极性结构,有些工作则认为结构是非极性的。这些争议给有机无机杂化钙钛矿结构蒙上更加神秘的面纱。

 

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